ด้วยวัยเพียง 17 ปี ทั้งยังเพิ่งครองเพศนักบวชในระดับ “สามเณรใหม่” ทำให้การปลีกวิเวกครั้งแรกในชีวิตของสามเณรอริยชาติมิใช่เรื่องง่ายเลย ครูบาได้ออกแสวงหาพระธรรม โดยได้เดินธุดงค์ไปทางเมืองแพร่ น่าน โดยได้เริ่มต้นเดินทางจากพิษณุโลกขึ้นมา ไปเมืองแพร่ เมืองน่าน แล้วก็ไปอยู่ที่น่าน ต้องเดินไป นอนตามป่าช้าบ้าง นอนข้างทางบ้าง ใหม่ ๆ ก็กลัวเหมือนกัน เพราะอะไร เพราะพอนอนลงปุ๊บ ได้ยินเสียงคนเดินแล้ว ตอนนั้นครูบายังอายุ 16-17 เอง ยังเด็กอยู่เลยจนเกิดความกลัวมาก นอนไม่หลับ ต้องลุกขึ้นมาจุดเทียนแล้วนั่งอยู่ในกลด ตอนที่นั่งก็ได้ยินเสียงคนเดินซวบซาบ ๆ แล้วมาหยุดตรงหน้า แล้วก้มมอง พอลืมตาดูก็ไม่เห็นอะไรสักอย่าง พอหลับตาปุ๊บเขาก็เดินกลับ ซึ่งพอผ่านมาเยอะก็กลัวบ้างไม่กลัวบ้างเพราะเข้มแข็งแล้ว อยู่ป่าช้าก็เห็นนั่นเห็นนี่ ช่วงที่เดินไปเพื่อจะไปไหว้พระธาตุแช่แห้ง ครูบาก็ไม่รู้เส้นทาง เขาบอกทางหมื่นเส้น เขาเขียนว่าแม่จริม ครูบาก็เดินไป จะไปพักที่นั่น เดินไปเจอพระอีกชุดหนึ่งท่านถามว่า ”จะไปไหน” ครูบาก็บอกว่า “จะไปแม่จริม” ท่านก็บอกว่า “ไปแม่จริมเหรอ แต่นี่มันจะออกลาวแล้วนะ ไปไม่ได้อีกแล้ว” ท่านก็ชวนให้ไปพักกับท่าน ครูบาก็ไปพักอยู่ที่ป่าช้าวัดดงน้ำใส สมัยนั้นเคยได้ยินเกี่ยวกับ พระบาทผาม่าน ครูบาก็อยากไป อยากเห็นพระบาทที่อยู่บนเขา อยู่ที่ อ.เชียงกลาง ก็มีคนไปส่งไว้ที่ตีนเขา แล้วครูบาก็เดินขึ้นไปองค์เดียว ขึ้นไปถึงข้างบนพระบาทระยะทางประมาณ 7-8 กิโล เดินเท่าขึ้นไป ก็ไปอยู่บนเขาองค์เดียว ไม่มีบ้านคนเลย ไปอยู่ได้สักพักก็มีชาวบ้านขึ้นมา เพราะคนที่ส่งครูบาไว้ตีนเขา เขาบอกชาวบ้านข้างล่างไว้ว่ามีพระขึ้นไปให้ดูแลหน่อย เดินขึ้นไปนี่ใช้เวลาเกือบครึ่งวันยังไม่ถึงยอดพระบาทเลย จนเย็นวันนั้นก็มองเห็นธงที่ปักอยู่บนพระบาท แต่ไม่รู้ทางขึ้นซึ่งข้างบนนั้นมีกุฏิมุงหญ้าคาอยู่ 2-3 หลังไม่มีฝา ก็ไปนั่งสมาธิ สวดมนต์ภาวนาบนนั้น ก่อนที่จะพักก็ไปหาทางขึ้นพระบาท เดินหายังไงก็หาไม่เจอ เลยไม่ได้ขึ้น และก็พักอยู่ตรงนั้น คืนหนึ่งก็มีคนแก่คนหนึ่งที่รู้ว่าครูบาขึ้นไปอยู่ก็ขึ้นไปถวายอาหาร ครูบาเดินตั้งครึ่งวันกว่าจะไปถึงข้างบน ยังไม่ถึงยอดเลย แต่คนแก่เดินมาไม่ถึง 2 ชั่วโมงมาถวายอาหาร มาถึงปุ๊บ ครูบายังไม่ได้ออกจากที่พักเลย ได้ยินเสียงหักไม้ แล้วก็เห็นคนใส่หมวกและถือปืนมาด้วย ก็นึกว่าเขามาล่าสัตว์ มาอะไร ก็ไม่กล้าออกไป สักพักเขาเดินมาหาครูบาแล้วก็มอง ๆ เสร็จแล้วก็เดินไป ครูบาคิดว่าเขาคงมาหาเรา ก็เลยตะโกนเรียก “ลุง…ลุง…ลุง” เขาก็ไม่ตอบ คนที่ขึ้นมาถวายอาหารเขาก็บอกว่าแกหูไม่ดี ซึ่งอาหารที่เขานำมาถวายก็มีน้ำพริกกับไก่ พอฉันเสร็จก็ถามทางขึ้นพระบาท เพราะเมื่อวานเดินหาจนจดเย็นก็ไม่เจอ แล้วทางขึ้นนั้นก็อยู่หลังกุฏินั่นแหละ แต่เพราะเป็นหน้าหนาวใบไม้หล่นทับทาง ครูบาก็กวาดๆ ใบไม้แล้วขึ้นไปไหว้พระบาท
ครูบาก็ได้ธุดงค์อยู่ที่จังหวัดน่านนานถึง 8 เดือน และใช้ชีวิตแบบพระธุดงค์ไม่มีผิด คือจะนอนอยู่ตามป่าช้าเป็นวัตร เริ่มแรกครูบาก็มีความขลาดกลัวอยู่เหมือนกัน แต่ด้วยจิตใจอันยึดมันเด็ดเดี่ยว สุดท้ายก็ได้อธิฐานต่อเทวดาฟ้าดินว่า “หากชีวิตนี้จะสิ้นลงก็ขอสิ้นในธงชัยของพระพุทธเจ้า”
เมื่ออธิษฐานเสร็จความขลาดกลัวก็หายไปจิตใจยอมมีความสงบมั่นใจขึ้น มีอยู่หลายครั้งหลายคราวที่ถูกลองใจจากเจ้าที่เจ้าทางแต่ก็ผ่านพ้นมาได้ เมื่อยามอยู่ตามลำพังก็ยิ่งปฏิบัติอย่างเคร่งครัดถึงขั้นอดอาหารฉันแต่น้ำกระทำทุกข์ เพื่อดูจิตอยู่ได้ถึง 12 วัน ก็ล้มป่วยอาพาธหนักจนชาวบ้านมาพบเข้าแล้วนำไปรักษาพยาบาลจนอาการดีขึ้น
โดยในระหว่างการธุดงค์นี้เอง เมื่อทราบว่ามีครูบาอาจารย์ดีอยู่ที่แห่งใด สามเณรอริยชาติเป็นต้องเสาะหาและกราบขอฝากตัวเป็นศิษย์ท่านเหล่านั้นเสมอไป จนกระทั่งเมื่อช่วงที่ธุดงค์อยู่ในเขต จ.น่าน สามเณรหนุ่มก็ได้พบกับ พระอาจารย์มานิตย์ (ปัจจุบันลาสิกขาแล้ว) แห่งวัดบ้านตึ๊ด ต.พระพุทธบาท อ.เชียงกลาง จ.น่าน ซึ่งนับเป็นผู้ที่ได้รับการยอมรับนับถือในฐานะพระอาจารย์ขมังเวทย์อีกท่านหนึ่งในถิ่นนั้น
หลังจากสามเณรอริยชาติได้ช่วยพระอาจารย์มานิตย์ในการสร้างวัดแล้ว จึงได้ติดตามพระอาจารย์มานิตย์ออกธุดงค์ โดยใช้ชีวิตตามรอยพระธุดงค์ผู้ทรงภูมิแก่กล้าทั่วไป นั่นคือปักกลดจำวัดอยู่ตามป่าช้าเป็นวัตร
หลังจากติดตามพระอาจารย์มานิตย์ออกธุดงค์ได้ระยะหนึ่ง จนกระทั่งพระอาจารย์มานิตย์เห็นว่าสามเณรหนุ่มมีจิตอันมั่นคงและสามารถจะ แก้ไขปัญหาต่างๆ ได้ด้วยตนเองแล้ว ท่านจึงได้แยกทางจากไป ซึ่งขณะนั้นเส้นทางการธุดงค์ของสามเณรอริยชาติอยู่ที่ภูผาม่าน จ.น่าน
ยิ่งต้องอยู่โดยลำพัง การปฏิบัติตนของสามเณรอริยชาติก็ยิ่งเคร่งครัดมากขึ้น ถึงขั้นไม่ฉันภัตตาหารใดๆ นอกจากน้ำเปล่าเท่านั้น ทั้งนี้ เพื่อให้เข้าใจสภาวะอันเป็นทุกข์ที่สุดแห่งสังขาร เพื่อให้เกิดสติระลึกอยู่เสมอว่าสิ่งที่เป็นภาระที่สุดของชีวิตก็คือสังขาร และสังขารก็คือสิ่งที่ไม่เที่ยงแท้ที่สุด จึงไม่พึงยึดมั่นถือมั่นในสังขารที่ไม่เที่ยงแท้นี้ ดังนั้น การฝึกตนในครั้งนี้ จึงนอกจากจะเพื่อพิจารณาสภาวะจิตของตนโดยใช้สติเป็นเครื่องนำทางแล้ว ยังเป็นไปเพื่อมุ่งเอาชนะกิเลสมาร เอาชนะอำนาจฝ่ายต่ำของจิตให้ได้อีกด้วย
ต่อมาเมื่ออายุครบ 20 ปีจึงได้อุปสมบทเป็นพระภิกษุ ณ วัดพัทธสีมาชัยมงคล (วังมุย) ตำบลประตูป่า อำเภอเมือง จังหวัดลำพูน มีพระครูภัทรปัญญาธร วัดศรีสุพรรณ อำเภอเมือง จังหวัดลำพูนอุปัชฌาย์ ได้รับฉายานามว่า “ครูบาอริยชาติ อริยจิตฺโต” และได้จำพรรษอยู่ที่วัดพัทธสีมาชัยมงคล (วังมุย) โดยท่านได้มุ่งมั่นในการปฏิบัติธรรมเป็นหลักสำคัญ แต่ด้วยญาติโยมที่ได้รับประสบการณ์ในวิชาคาถาอาคม ความแคล้วคลาด ปลอดภัยเมตตา หลั่งไหลมาเป็นลูกศิษย์ไม่ขาดสาย
ต่อมาท่านได้รับอาราธนาจากญาติโยม อำเภอแม่สรวย จังหวัดเชียงราย มาจำพรรษา ณ วัดพระธาตุดงสีมา ตำบลแม่พริก อำเภอแม่สรวย จังหวัดเชียงราย เมื่อครูบาอริยชาติ ได้มาจำพรรษา ท่านก็ได้บูรณะก่อสร้างอย่างรุดหน้า ทั้งบูรณะองค์พระธาตุที่เก่าแก่ทรุดโทรม ท่านได้นำญาติโยมผู้มีจิตศรัทธาและใจบุญมาร่วมกันบูรณะ
“ครูบาอริยชาติ” ท่านเป็นผู้อนุรักษ์โบราณวัตถุทางพระพุทธศาสนาให้ยั่งยืนสืบต่อดังที่ครูบาอาจารย์ทั้งหลายได้กระทำสืบต่อกันมา ท่านจึงได้บูรณะพระธาตุเจดีย์ โดยเฉพาะพระธาตุปางบวกแก้ว ตำบลแม่พริก อำเภอแม่สรวย จังหวัดเชียงราย ซึ่งเป็นพระธาตุที่มีความศักดิ์สิทธิ์และเก่าแก่อย่างมาก ซึ่งท่านได้บูรณะใหม่โบกฉาบเรียบร้อยทาสีขาว หุ้มทองจังโก้ปิดทองคำเปลวจนถึงคอระฆังเปลี่ยนยอดฉัตรใหม่ใช้เวลาเพียงหนึ่งเดือนเศษก็บูรณะก็สำเร็จลุล่วง
ปัจจุบัน “ครูบาอริยชาติ” ได้มาสร้างวัดแห่งใหม่ ชื่อว่า “วัดพระธาตุแสงแก้วโพธิญาณ” บนพื้นที่เนินเขาบ้านป่าตึง ตำบลเจดีย์หลวง อำเภอแม่สรวย จังหวัดเชียงราย โดยเริ่มวางศิลาฤกษ์และเริ่มก่อสร้างเมื่อวีนที่ 9 พฤษภาคม พ.ศ. 2549 ตรงกับเดือนแปดเป็งของล้านนา ซึ่งตรวกับวันวิสาขบูชา วันเพ็ญเดือนหก
สำหรับ “ครูบาอริยชาติ” ท่านได้ชื่อว่านักบุญแห่งแดนล้านนา เพราะท่านมีความเชื่อในศาสนาล้านนา ถ้าดูความเชื่อของคนล้านนาแล้วก็จะเห็นว่า มีความเชื่อเหมือนทิเบต เหมือนภูฏานมีความเชื่อแบบนั้น ครูบาดูแล้วล้านนาจะออกกึ่งมหายาน คือเชื่อการกลับชาติมาเกิด การระลึกชาติได้ ความเป็นผู้มีบุญ ดูอย่างพระที่มีอายุน้อยสมัยก่อน อย่าง ครูบาชุ่ม ครบาเทือง ครูบามนตรี ท่านดังมาก ๆ เลย เพราะคนล้านนาเชื่อว่าความเป็นผู้มีบุญ เกิดมาเป็นบุญ เป็นโพธิสัตว์ลงมาเกิด ลงมาโปรดคนให้พ้นทุกข์ในวัฏสงสารอย่างเห็นครูบาทางเหนือบางครั้งอายุยังน้อย แต่มีความสามารถ มีบุญบารมีเยอะ เพราะเขาเชื่อแบบนั้น ครูบาดูแล้วเหมือนกันเลยคำว่า ครูบา ในล้านนานี้สมัยก่อนเป็นยศ จะมี สาติ สาตุ๊ สาตุ๊เจ้า ครูบาออกยาธรรม อย่างครูบานี้สมัยก่อนมีไว้เรียกพระที่มีพรรษาเกิน 50 พรรษาขึ้นไป ถ้าเป็นภาคกลางก็จะเรียกว่า มหาเถระ ก็เลยเป็นครูบาตอนเฒ่าตอนแก่ แต่เป็นสิ่งที่คนศัทธาแล้วเรียกกัน อย่าง ครูบาน้อย (หมายถึง ครูบาที่มีอายุน้อย) บางครั้งก็ศรัทธาด้วยบุญฤทธิ์ เกิดมาเป็นผู้มีบุญ ทำอะไรก็สำเร็จ อธิฐานอะไรก็สำเร็จ ใครมาขอพรอะไรก็สำเร็จ เกิดมามีบุญเรียกว่า บุญฤทธิ์
แล้วอีกอย่าง เป็นครูบาเพราะอิทธิฤทธิ์เวทมนต์คาถา อย่าง ครูบาจันต๊ะ ครูบาแอ ที่เก่งเรื่องคาถาอาคม เก่งเรื่องไสยศาสตร์ ทำเทียน ทำน้ำมนต์ ก็เป็นครูบาได้เหมือนกัน มีทั้งบุญฤทธิ์และอิทธิฤทธิ์ แล้วครูบาทางล้านนาส่วนมากเท่าที่ดู ถ้าอายุน้อยๆ มีบารมีเยอะ จะสามารถสร้างตรงนั้นตรงนี้ได้ อย่างครูบาชุ่ม ท่านสร้างวัดได้มากมายเป็นร้อยๆ วัด ครูบาเทืองก็สร้างได้มาก แล้วยังมีครูบาศรีวิชัย ครูบาขาวปี ครูบาชัยวงศา เป็นต้น